Nanosponge MFI zeolites functionalized with metal nanoparticles for catalysis

Abstract

Metal nanoparticles immobilized at various supports have outstanding catalytic activity in hydrogenation reactions. Zeolites are used as supports, mainly due to their porous structure. In this work, metal nanoparticles were immobilized on MFI nanosponge zeolites. Zeolite nanosponges (pure silica and degallated) were impregnated with pure platinum and platinum mixed with rare-earth elements (cerium, lanthanum, and yttrium) to form alloys. The main aim of this work was to investigate the activity of bimetallic nanoparticles immobilized on zeolite nanosponges in hydrogenation of cinnamaldehyde. It is a versatile model reaction to investigate catalysts, due to the presence of three different reducible groups (C=C bond, C=O bond and benzene ring) in the cinnamaldehyde molecule. The objective was to focus on selectivity effects of various catalyst towards three possible products of cinnamaldehyde hydrogenation (hydrocinnamaldehyde, cinnamyl alcohol and hydrocinnamyl alcohol). The metal alloys evolution is more feasible on the degallated zeolites due to the defects in the structure called silanol nests. These defects stabilize bimetallic nanoparticles. Moreover, samples prepared with use of degallated support showed larger surface areas. Pure-silica zeolites impregnated with metals were also prepared for...

Kovové nanočástice imobilizované na různých nosičích vykazují vynikající katalytickou aktivitu během hydrogenačních reakcí. Zeolity se používají jako nosiče hlavně díky jejich porézní struktuře. V této práci byly kovové nanočástice imobilizovány na MFI nanosponge zeolity. Tyto zeolity (založené na čistém oxidu křemičitém a degalované) byly impregnovány čistou platinou a platinou ve směsi s prvky vzácných zemin (cer, lanthan a ytrium), které utvořily slitiny. Hlavním cílem této práce bylo zkoumání aktivity bimetalických nanočástic, které jsou imobilizované na zeolitech, během hydrogenace cinnamaldehydu (skořicového aldehydu). Tato reakce je univerzální modelovou reakcí, a to zejména díky přítomnosti tří různých redukovatelných skupin (C=C dvojná vazba, C=O vazba a benzenový kruh) v molekule skořicového aldehydu. Cílem bylo zaměřit se na selektivitu připravených katalyzátorů k třem možným produktům této reakce (hydrocinnamaldehyd, cinnamyl alkohol a hydrocinnamyl alkohol). Slitiny kovů se lépe tvoří na degalovaných zeolitech, a to díky defektům ve struktuře, které se nazývají silanolová hnízda. Tyto defekty stabilizují bimetalické nanočástice. Navíc připravené vzorky s degalovanými nosiči vykazovaly větší povrch. Pro srovnání byly připraveny zeolity z čistého oxidu křemičitého impregnované danými...