Quantum Coherence for Light Harvesting
Quantum Coherence for Light Harvesting
dissertation thesis (DEFENDED)
View/ Open
Permanent link
http://hdl.handle.net/20.500.11956/78544Identifiers
Study Information System: 106219
Collections
- Kvalifikační práce [11217]
Author
Advisor
Referee
Jonas, David M.
Polívka, Tomáš
Faculty / Institute
Faculty of Mathematics and Physics
Discipline
Biophysics, Chemical and Macromolecular Physics
Department
Department of Chemical Physics and Optics
Date of defense
28. 1. 2016
Publisher
Univerzita Karlova, Matematicko-fyzikální fakultaLanguage
English
Grade
Pass
Keywords (Czech)
Koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie, Kvantová koherence, Sběr světelné energie, Fotosyntetické reakční centrum, Přenos EnergieKeywords (English)
Coherent two-dimensional spectroscopy, Quantum coherence, Light harvesting, Photosynthetic reaction center, Energy transferTéměř veškerý život na Zemi závisí na fotosyntéze - biochemickém procesu který ukládá energii ze světla do chemických vazeb. Energie zachycených fotonů je přenášena do reakčního centra sítí tvořenou pigment-proteinovými komplexy. Reakční centrum je zodpovědné za mezi-membránový přenos náboje generující proton-motivní sílu, která pohání všechny navazující biochemické reakce. Femtosekundová podstata primárních procesů fotosyntézy je hlavním důvodem jejich vysoké účinnosti. Na časové škále femtosekund se začínají projevovat kvantové efekty, které jsou detekovány v měřených spektrech jako oscilace signálu v čase. Jedna z hypotéz uvádí, že pozorované oscilace jsou důkazem vlnového přenosu energie. Ke studiu fundamentální podstaty přenosu energie ve světlosběrných systémech (přírodních i umělých) jsou využívány vysoce sofistikované spektroskopické metody. Nejvyspělejší metodou, která umožňuje získat nejkompletnější spektroskopickou informaci v závislosti na čase a energii, je koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie. Tato metoda nám umožnila rozeznat nový fotofyzikální proces, při kterém se během přenosu excitační energie vyexcitovaná koherence přesouvá z excitovaného stavu do stavu základního. Tento proces má většinu charakteristik totožných s čistě elektronovou koherencí. A proto může být snadno...
Almost all life on Earth depends on the products of photosynthesis - the biochemical process whereby solar energy is stored as chemical-rich compounds. The energy of captured photons is transferred through a network of pigment-protein complexes towards the reaction center. The reaction center is responsible for trans-membrane charge separation, which generates a proton motive force which drives all subsequent biochemical reactions. The ultrafast (femtosecond) nature of the primary processes in photosynthesis is the main reason for its astonishing efficiency. On this timescale, quantum effects start to play a role and can appear in measured spectra as oscillations. It has been hypothesized that these are evidence of wave-like energy transfer. To unveil the fundamental principals of ultrafast excitation energy transfer in both natural and artificial light-harvesting systems, advanced spectroscopy techniques have been utilized. Coherent two- dimensional electronic spectroscopy is a state of the art technique which allows the most complete spectroscopic and temporal information to be extracted from the system under study. This technique has allowed us to identify a new photophysical process where the coherence of the initially excited state is shifted to the ground state upon an energy transfer step. Coherence...