Parallel Implementation of Multireference Coupled Clusters Methods and Calculations on Large Systems

Abstract

Firstly, we have developed a Tensor Contraction Engine-based implementation of the BW-MRCCSD approach. The scalability tests have been performed across thousand of cores. We have further developed a novel two-level parallel algorithm for Hilbert-space MRCC methods which uses the processor groups. In this approach, references are distributed among processor groups (reference-level parallelism) and tasks of each reference are distributed inside of a given processor group (task-level parallelism). We have shown that our implementation scales across 24000 cores. The usability of our code was demonstrated on larger systems (dodecane, polycarbenes and naphthyne isomers). Finally, we present novel universal state- selective (USS) corrections to the state-specific MRCC methods. The USS-corrected MRCC results were compared with the full configuration interaction (FCI) results.

Práce je rozdělena do několika částí. Nejdříve jsme implementovali paralelní kód BW- MRCCSD metody, který je založený na automaticky generovaném jednoreferenčním CC kódu z Tensor Contraction Engine (TCE). Následně jsme navrhli nové schéma nezávislé dvouúrovňové paralelizace, na jejímž základě jsme implementovali BW-MRCCSD a Mk-MRCCSD metody. Nový algoritmus využívá tzv. procesorových skupin, které mohou vykonávat části úloh navzájem nezávisle. V první úrovni paralelizace je řešení pro jednotlivé reference rozděleno mezi procesorové skupiny (reference-level parallelism), v druhé úrovni jsou pak úlohy dané reference distribuovány mezi procesy v odpovídající procesorové skupině (task-level parallelism). Testy škálování byly provedeny až na 24000 jádrech pro beta-karoten. Další část je věnována paralelním MRCC výpočtům, kde je zároveň demostrována využitelnost nové implementace na větších a chemicky zajímavých systémech. Poslední část práce se zabývá nově navrženou universal state-selective (USS) korekcí ke stavově specifickým MRCC metodám, její implementací a aplikací. Vlastnosti této korekce jsou ukázány na několika příkladech disociačních křivek a porovnány s FCI.