Endohedral fullerenes: From exotic chemical bonding to molecular electronics

Abstract

This work focuses on the theoretical study of the physical and chemical properties of endohedral fullerenes, which can be used either to study exotic chemical bond- ing or as components in molecular electronics. Part of this work is focused on the study of interactions of simple molecules enclosed in a fullerene cage, such as H2O, HF, NH3, or their dimers, and the observation of the so-called charge-shift bonding. We have also investigated the bonding interactions between actinide atoms in fullerenes and described general trends associated with this bonding. In the course of studying actinide endohedral systems, we have proposed and cali- brated a methodological approach to investigate the actinide-actinide bonding, applicable in future research. The acquired knowledge about the interactions in endohedral fullerenes al- lowed us to design molecular components usable in so-called non-von Neumann architectures. First, we published a proof-of-concept study on diatomic MX molecules (M = hydrogen or metal, X = halogen or chalcogen) enclosed in a C70 cage. The molecule enclosed inside the cage can be rotated by an external electric field; thus the whole system acts as a switch. We found that the conductivity of the system depends on the rotational state of the molecule enclosed within the system, and the...

Tato práce se zaměřuje na teoretické studium fyzikálních a chemických vlast- ností endohedrálních fullerenů, které lze využít jako prostředí pro studium exo- tických chemických vazeb nebo jako komponenty v molekulární elektronice. Část této práce je věnována studiu interakce jednoduchých molekul uzavřených ve fullerenové kleci, jako jsou H2O, HF, NH3 nebo jejich dimery, a pozorování takz- vané "charge-shift" vazby. Zkoumali jsme také vazebné interakce mezi atomy aktinoidů ve fullerenech a popsali obecné trendy týkající se této vazby. V rámci studia endohedrálních systémů s aktinoidy jsme navrhli a kalibrovali metodický přístup ke zkoumání interakce An-An, využitelný v budoucím výzkumu. Získané poznatky o interakcích v endohedrálních fullerenech nám umožnily navrhnout molekulární komponenty použitelné v takzvaných "non von Neuma- nnových" architekturách. Nejprve jsme publikovali takzvanou "proof-of-concept" studii o dvouatomových MX molekulách (M = vodík, nebo kov, X = halogen, nebo chalkogen) uzavřených ve fullerenu C70. Molekulu uzavřenou uvnitř klece lze otáčet pomocí vnějšího elektrického pole, a celý systém tak funguje jako přepínač. Zjistili jsme, že vodivost systému závisí na rotačním stavu molekuly...