Theoretical Investigation of Properties of 3D and 2D Zeolites

Abstract

Zeolites have been widely used in many different fields including catalysis, adsorption and separation, ion exchange, or gas storage. Conventional zeolites have three- dimensional (3D) structures with microporous channel system; typical pore sizes are well below 1 nanometer, therefore, diffusion limitation plays important role in many process and bulkier reactants (or products) cannot enter (or leave) the zeolite channel system. Two-dimensional (2D) zeolites prepared in last years can lift all diffusion limitation and they thus offer a very attractive alternative to conventional 3D zeolites. 2D zeolites attracted considerable attention on the experimental side; however, understanding of 2D zeolites based on computational investigation or on a combination of experimental and computational investigation is limited. A motivation for the computational work presented here is to improve our understanding of properties of 2D zeolites based on computational investigation. The originality of the research presented herein is in the strategy: we carried out systematic investigation of properties of corresponding 2D and 3D zeolites and we focus on the identification of similarities and differences. The most important zeolite properties, i.e., presence of Brønsted and Lewis acid sites, are investigated. A number of...

Zeolity jsou široce využívány v řadě oblastí včetně katalýzy, adsorpcí a separací, iontových výměn a ukládání plynů. Běžné zeolity mají trojrozměrnou (3D) strukturu obsahující systém mikroporézních kanálů. Typická velikost těchto kanálů je pod 1 nm, v důsledku čehož je řada procesů limitována rychlostí difúze a větší reaktanty (produkty) nemohou vůbec vstoupit (opustit) do kanálového systému. Dvojrozměrné (2D) zeolity připravené v posledních letech mohou zmírnit nebo zcela eliminovat problémy spojené s difúzí a představují velmi zajímavou alternativu k běžným 3D zeolitům. 2D zeolity byly intenzivně zkoumány v posledních letech zejména experimentálně, zatímco porozumění jejich vlastností na základě teoretických výpočtů či na základě kombinace experimentu a teorie je zatím značně omezené. Práce zde předkládaná je motivována snahou vyjasnit vlastnosti 2D zeolitů na základě výpočetní studie. Originalita našeho výzkumu je ve zvolené strategii - na základě systematického výzkumu vlastností 2D a korespondujících 3D zeolitů chceme nalézt a pochopit podobnosti a rozdílnosti mezi 3D a 2D zeolity. Soustředíme zejména na studium nejvýznamnějších vlastností zeolitů, tedy na popis Brønstedovské a Lewisovské kyselosti. Zabýváme se studiem různých charakteristik kyselých center v zeolitech a zejména takových...