Chemistry of the Interlamellar Space of Two-dimensional Zeolites

Abstract

The presented PhD thesis is focused on the synthesis, characterization, and modifications of zeolites and zeolitic materials. The main interests are two-dimensional (2D) zeolites and modification of their interlamellar space. Presented work was performed at the Department of Synthesis and Catalysis at J. Heyrovský Institute of Physical Chemistry in Prague, Czech Republic under the supervision of Prof. Jiří Čejka. Zeolites are inorganic crystalline solids with a microporous framework structure. They are widely used as catalysts, sorbents, and ion-exchangers. Conventional zeolites have been recognized as three-dimensional (3D) tetrahedrally-connected frameworks. However, some of them are also known to exist in various layered forms (2D zeolites). Recently, the transformation of 3D germanosilicate UTL into layers (IPC-1P) has started a new branch in 2D zeolites chemistry. This chemically selective degradation of UTL framework was performed via acid hydrolysis. In the structure of this germanosilicate, Ge atoms are preferentially located in specific building units, double-four-rings (D4R), which connect dense silica layers. Modifications of the layered precursor IPC-1P led to discovery of the two novel 3D zeolites: IPC-4 (PCR) and IPC-2 (OKO). This novel approach in the zeolite synthesis, called ADOR...

Předložená dizertační práce se zabývá syntézou, charakterizací a modifikací zeolitů a zeolitických materiálů. Dizertace se zaměřuje především na dvourozměrné (2D) zeolity a modifikaci jejich mezivrstvového prostoru. Práce byla vypracována v Oddělení syntézy a katalýzy Ústavu fyzikální chemie J. Heyrovského AV ČR, v.v.i. pod vedením profesora Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické pevné látky s mikroporézní strukturou. Jsou široce využívány jako katalyzátory, sorbenty a iontoměniče. Obvykle jsou to třírozměrné (3D) struktury vzniklé propojením tetraedrů křemíku/hliníku. Některé zeolity existují také v různých vrstevnatých formách (2D zeolity). V nedávné době objev přeměny 3D germanokřemičitanu UTL na vrstevnatý materiál IPC-1P odstartoval novou oblast chemie 2D zeolitů. Ve struktuře tohoto germanokřemičitanu jsou atomy germania umístěny ve specifických stavebních jednotkách, tzv. double-four-ring (D4R), které tvoří pilíře mezi pevnými křemičitanovými vrstvami. Selektivní odstranění těchto D4R jednotek bylo provedeno pomocí kyselé hydrolýzy. Následná modifikace mezivrstvového prostoru prekurzoru IPC-1P vedla k objevu dvou nových 3D zeolitů: IPC-4 (PCR) a IPC-2 (OKO). Tento nový přístup přípravy nových zeolitů byl nazván ADOR (z anglického Assembly, Disassembly, Organization, Reassembly) a...