Nucleation of Sulphuric Acid and Water - Laboratory and Atmospheric Observations

Abstract

1 ABSTRACT: This study is dedicated to the study of nucleation of sulphuric acid and water, which presents the key process associated with secondary aerosol formation via gas to particle conversion. We investigated the nucleation rates, new aerosol particles formation and growth dynamics of newly nucleated particles. These processes were explored in both laboratory and field experiments. In the laboratory measurements, we explored the H2SO4 - H2O nucleation rates and growth rates of newly formed particles under well-defined conditions and we also investigated the effect of experimental conditions on particle growth dynamics. Furthermore, we proposed a model, which predicts the particle growth and accounts for condensation of H2SO4, H2O and NH3. The comparison of experimental growth rates with atmospheric ones was made and resulting implications of the chemical nature of compounds involved in the early growth of nucleated particles is also presented. To investigate the atmospheric H2SO4 - H2O nucleation and new particle formation, we analysed a two-year long dataset of particle number size distributions, obtained from a urban background station in Prague Suchdol. A special attention was given to a recently reported special feature of particle growth dynamics - a particle shrinkage following previous new...

1 ABSTRAKT: Tato práce se zabývá studiem nukleace kyseliny sírové a vody, která představuje klíčový děj spojený se vznikem sekundárního atmosférického aerosolu procesem kondenzace plynných prekurzorů. Zkoumali jsme především rychlost nukleace, vznik nových aerosolových částic a dynamiku růstu těchto částic. Tyto procesy byly studovány v laboratorních i atmosférických podmínkách. Laboratorní experimenty byly zaměřeny na určení rychlosti nukleace kyseliny sírové a vody a rychlosti růstu nově vzniklých částic; byl také studován vliv experimentálních podmínek na růst částic. Koncentrace H2SO4 měla ze všech experimentálních podmínek největší vliv na výsledné rychlosti růstu částic, což je v souladu s atmosférickými pozorováními tohoto jevu. Dále byl navržen model, který předpovídá růst částic vzniklých nukleací H2SO4 - H2O a při modelování růstu částic model uvažuje kromě přítomnosti H2SO4 a H2O také kondenzaci třetí složky - NH3 v různých koncentracích. Při porovnání atmosférických a experimentálních rychlostí růstu částic bylo zjištěno, že H2SO4 je hlavní kondenzující složka zodpovědná za růst částic pouze lokálně především v silně znečištěných oblastech a v globálním měřítku dominují během počátečního růstu částic sekundárního aerosolu jiné složky, především NH3 a aminy. Atmosférická pozorování H2SO4 - H2O...