Photosynthetic Apparatus of Green Sulfur Bacteria Studied by Coherent Two-Dimensional Electronic Spectroscopy

Abstract

The process of photosynthesis begins with a capture of sunlight and its quick conversion into the chemical energy. Both these primary processes take place in a specially designed photosynthetic apparatus that is present in cells of all photosynthetic organisms. In green sulfur bacteria the apparatus consists of a massive light-harvesting antenna (chlorosome), intermediate antennas (baseplate complex and FMO proteins) and of the reaction center, where the conversion into the chemical energy occurs. The energy flow through the apparatus can be monitored by time-resolved spectroscopy techniques. Coherent two-dimensional electronic spectroscopy (2DES) in one of such techniques, which combines high temporal and spectral resolution, and therefore it is especially well suited for studying multichromophoric systems such as photosynthetic apparatus. This thesis describes the principles of the 2DES technique and outlines the basic facts about the photosynthetic apparatus of green sulfur bacterium Chlorobaculum tepidum. Finally, it summarizes the investigation of the photosynthetic machinery using 2DES. Results presented in this thesis provide new insights into the exciton diffusion and vibrational coherences within chlorosomes, excitonic structure of the baseplate and the overall energy flow through the entire...

Proces fotosyntézy začíná záchytem světelné energie a její rychlou konverzí na energii chemickou. Oba tyto primární procesy probíhají v evolucí specielně vyvinutých fotosyntetických aparátech, které se nacházejí v buňkách všech fotosyntetických organismů. V případě zelených sirných bakterií se tento aparát skládá z masivní světlosběrné antény - chlorosomu, intermediálních antén - základní desky chlorosomu a FMO proteinu a konečně z reakčního centra, kde se probíhá zmíněná konverze energie. Tok energie celým fotosyntetickým aparátem může být studován metodami časově rozlišené optické spektroskopie. Mezi jinými, koherentní dvourozměrné elektronová spektroskopie (2DES) kombinuje vysoké časové a spektrální rozlišení a je tedy obzvláště vhodná pro studium multichromoforických systémů jako je fotosyntetický aparát. Tato dizertační práce se skládá za tří částí. V první části jsou vysvětleny základní principy této metody a ve druhé jsou uvedena základní známá fakta o fotosyntetickém aparátu zelené sirné bakterie Chlorobaculum tepidum. Ve třetí části jsou shrnuty výsledky získané pro tento aparát metodou 2DES, které přinášejí nové poznatky o vibračních koherencích a difuzi excitonů v chlorosomu, o excitonové struktuře základní desky chlorosomu a o celkovém toku energie kompletním fotosyntetickým aparátem v celých...