Quantum-chemical study of adsorption in microporous materials
Kvantově-chemické studium adsorpce v mikroporézních materiálech
dizertační práce (OBHÁJENO)
Zobrazit/ otevřít
Trvalý odkaz
http://hdl.handle.net/20.500.11956/58186Identifikátory
SIS: 71410
Kolekce
- Kvalifikační práce [19612]
Autor
Vedoucí práce
Konzultant práce
Bludský, Ota
Oponent práce
Bučko, Tomáš
Sierka, Marek
Fakulta / součást
Přírodovědecká fakulta
Obor
-
Katedra / ústav / klinika
Katedra fyzikální a makromol. chemie
Datum obhajoby
11. 9. 2013
Nakladatel
Univerzita Karlova, Přírodovědecká fakultaJazyk
Angličtina
Známka
Prospěl/a
Mikroporézní materiály hrají významnou roli v mnoha oblastech aplikace chemického inženýrství, chemie, materiálového výzkumu a v poslední době dokonce i v oblasti medicíny. Nejvýznamnější z nich jsou zeolity a mikroporézní koordinační polymery (angl. Metal Organic Frameworks, zkráceně MOF), které se používají především k rozdělování plynů, jejich čištění a k jejich uskladňování. Dlouhodobým cílem expe- rimentálních a výpočetních chemiků je pochopit mechanismus adsorpce v těchto ma- teriálech. Nicméně přesný popis tohoto procesu představuje velkou výzvu, protože (i) jednotkové cely krystalických forem těchto materiálů jsou obvykle velké, (ii) disperzní interakce musí být zohledněny, (iii) ve struktuře jsou přítomny kationty kovů, často s otevřenou elektronovou slupkou, které interagují silně a specificky s adsorbujícími se molekulami. Přes významný pokrok v teoretickém popisu mechanismu adsorpce v ze- olitech a MOFech zaznamenaný v posledních letech, stále zůstává množství aplikací a systémů, pro které obecně používané výpočetní přístupy selhávají. Příkladem celé třídy takovýchto systému jsou MOFy obsahující v adsorpčních místech přechodné kovy, které jsou koordinačně...
Microporous materials play a crucial role in a wide range of applications in chemical engineering, chemistry, material science or lately even in medicine. Zeolites and metal- organic frameworks (MOFs) take a prominent place among them. The most important fields of applications include gas separation, purification or gas storage. A detailed understanding of adsorption properties of these materials represents a long-standing effort from experimental as well as computational chemistry community. However, ac- curate computational description of adsorption in microporous materials represents a significant challenge for computational chemists as: (i) unit cells of the crystalline mi- croporous materials are typically large, (ii) dispersion interactions are of importance, and (iii) there are metal cations, often with open-shell electronic structure, present in the framework interacting strongly and specifically with adsorbing molecules. Despite a significant progress made in theoretical description of adsorption mechanisms in both zeolites and MOFs in last decade, there is a number of applications and systems for which the commonly used computational approaches fail to provide a needed accuracy. A whole class of such systems is represented, for example, by MOFs containing tran- sition metal coordinatively...