Theory of Relaxation and Energy Transfer in Open Quantum Systems
Teorie relaxace a přenosu energie v otevřených kvantových systémech
dizertační práce (OBHÁJENO)
Zobrazit/ otevřít
Trvalý odkaz
http://hdl.handle.net/20.500.11956/56932Identifikátory
SIS: 71521
Kolekce
- Kvalifikační práce [10690]
Autor
Vedoucí práce
Oponent práce
Valkunas, Leonas
Szöcs, Vojtech
Fakulta / součást
Matematicko-fyzikální fakulta
Obor
Biofyzika, chemická a makromolekulární fyzika
Katedra / ústav / klinika
Fyzikální ústav UK
Datum obhajoby
29. 4. 2014
Nakladatel
Univerzita Karlova, Matematicko-fyzikální fakultaJazyk
Angličtina
Známka
Prospěl/a
Klíčová slova (česky)
otevřené kvantové systémy, nelineární spektroskopie, agregáty molekul, přenos energie, dekoherenceKlíčová slova (anglicky)
open quantum systems, non-linear spectroscopy, molecular aggregates, energy transfer, decoherencePráce shrnuje základy teorie relaxace, přenosu energie a dekoherence ve foto- syntetických molekulárních agregátech popsaných jako otevřené kvantové systémy a základy teorie koherentní nelineární spektroskopie třetího řádu. Práce prezen- tuje dvě metody pro výpočet fotoindukované dynamiky molekulárních agregátů. Tyto metody odstraňují jisté aproximace běžně užívané při popisu relaxace a přenosu energie v molekulárních systémech na sub-pikosekundové časové škále. První metoda, odvozená ve formalismu parametrických projekčních operátorů, zahrnuje vliv korelací mezi prvním a druhým intervalem nelineární funkce odezvy druhého řádu běžně zanedbávaných ve formalismu řídících rovnic. Druhá metoda představuje stochastický model přesné dynamiky založený na kumulantním rozvoji. Práce také prezentuje analýzu vlivu sekulární a markovské aproximace v popisu dynamiky odvozeném v druhém řádu poruchové teorie v systém-lázňové vazbě s důrazem na dobu života excitonové koherence.
The work summarizes basic theory of relaxation, energy transfer and decoher- ence in photosynthetic molecular aggregates described as open quantum systems and basic theory of third order coherent non-linear spectroscopy. The work presents two methods for calculation of photo-induced dynamics of molecular aggregates. The methods relax certain approximations of the theories commonly used to model the relaxation and energy transfer in the molecular systems on the sub-picosecond time scale. The first theory derived in the formalism of para- metric projection operators accounts for correlations in a second-order non-linear response-function that are usually neglected in the formalism of master equations. The second theory represents stochastic model of exact dynamics via the cumulant expansion. The work also presents an analysis of importance of the secular and the Markov approximations in the description of dynamics derived in the second-order perturbation theory in the system-bath coupling with emphasis on the excitonic coherence lifetime.