Interaction of electrons with vibrating molecules: molecular electronic applications

Abstract

Interaction of electrons with vibrating molecules: molecular electronics applications Ivan A. Pshenichnyuk Submitted for the degree of Doctor of Philosophy October 2010 Abstract Interaction of the electric current, flowing through the molecular junction, with the internal vibrations of the bridging molecule is investigated. Two different theo- retical approaches which allow us to calculate the current and other characteristics of the junction are compared. The first method is based on the scattering theory and Landauer formula, and the second on the Wangsness-Bloch-Redfield master equa- tion technique. A set of original models of the molecular bridge with anharmonic vibrational mode and asymmetric coupling to the leads is formulated. Influence of anharmonic vibrations and different types of symmetry in the junction on the current-voltage dependencies of the bridge are discussed. As an example of the phenomenon, which can only be found beyond the harmonic approximation, we demonstrate the existence of the so called "motor effect", i. e. the strong depen- dence of the average angular momentum of the molecule on the voltage, applied across the junction. The key parameters, responsible for the effect appearance, such as the rotational barrier height and the symmetry in the junction are discussed.

Interakce elektronu s vibrujícími molekulami: aplikace v molekulární elektronice Ivan A. Pshenichnyuk Doktorská disertační práce Říjen 2010 Abstrakt V této práci studujeme interakci elektrického proudu procházejícího molekulárním můstkem s vibračními stupni volnosti tohoto můstku. Porovnáváme dva různé teoretické p˚rístupy, které umožňují počítat procházející proud a další charakter- istiky můstku. První z metod je založena na teorii rozptylu a Landauerově for- muli a druhá na Wangsnessove-Blochově-Redfieldově přístupu mistrovských rovnic. Navrhujeme rovněž sadu původních modelů pro anharmonický vibrační mód a asy- metrické připojení k vodičům. Diskutujeme vliv anharmonicity a různých druhů asymetrie můstku na vodivostní charakteristiku. Jako příklad jevu, který může být pozorován jen nad rámec harmonické aproximace, ukazujeme přítomnost tzv. "motorového efektu", t.j. silné závislosti momentu hybnosti molekuly na připojeném napětí. Diskutujeme hlavní proměnné ovlivňující možnost pozorování tohoto efektu, jako jsou výška potenciálové bariéry a symetrie můstku.