Molekulární simulace ve strukturní analýze

Abstract

The samples of hydrotalcite intercalated with pyrenetetrasulphonate acid were obtained. Their structure cannot be precisely determined by the analysis of X-ray data. The amount of water in the interlayer space and the structure of the samples differed considerably in dependence on humidity. Convenient procedures and minimization strategy were established on the base of X-ray data in the molecular mechanic and the molecular dynamic simulations. A procedure for using of the supramol software was made. This software enables deterministic searching of conformational space. Initial models from supramol were minimized in the Cerius2 software using the Universal force field and then they were eventually optimized by the molecular dynamics. The arrangement of molecules of pyrenetetrasulphonate acid and water was determined in the interlayer space of hydrotalcite for three different samples with different interlayer distances: The sample 1 prepared by RH = 0%: 9.83A; the sample 2 prepared by RH = 84%: 13.63A; the sample 3 prepared RH = 40%-50%: 11.74A a 12.81A. The results of these structures proved a large variability of the arrangement of the molecules in the interlayer space. The sample No. 3 seems to be unstable.

Interkalací pyrentetrasulfonové kyseliny do hydrotalcitových vrstev byly získány vzorky, jejichž struktura se analýzou difraktogramu nedá jednoznačně určit. V závislosti na relativní vlhkosti se značně lišilo množství mezivrstevné vody a struktura vzorku. Pro vyřešení struktur byly vytvořeny vhodné postupy a minimalizační strategie v molekulárně mechanických a molekulárně dynamických simulacích, které byly založeny na experimentálních výsledcích z rtg. difrakce. Pro nalezení vhodných iniciálních modelů byl vytvořen postup k použití programu supramol, určeného k deterministickému procházení prostoru možných konformací struktury. Iniciální modely z programu supramol byly následně minimalizovány v programu Cerius2 v silovém poli Universal a případně optimalizovány molekulární dynamikou. Bylo spočítáno uspořádání pyrentetrasulfonových kyselin a vody v mezivrství hydrotalcitu pro tři různé vzorky s následujícími mezirovinnými vzdálenostmi: Vzorek 1 připravený při RH = 0%: 9,83A; vzorek 2 při RH = 84%: 13,63A; vzorek 3 při RH = 40%-50%: 11,74A a 12,81A. Výsledky u těchto struktur prokázaly značnou variabilitu uspořádání molekul v mezivrství. Vzorek 3 se jeví jako neustálený.