Nuclear Spin and Isotopic Effects in Ion-Molecule Astrochemistry

Abstract

Tato práce představuje laboratorní měření iontově-molekulových reakcí za podmínek relevantních pro astrofyziku, prováděná v kryogenní 22-pólové radiofrekvenční iontové pasti. Tři studované reakční systémy zkoumají, jak vnitřní excitace a izotopové složení reaktantů řídí kinetiku a větvení produktů iontově-molekulových procesů při nízkých teplotách. Čtyři stavově specifické rychlostní koeficienty změny jaderného spinu ve srážkách H3+ + H2 jsou určeny při srážkové teplotě (65 ± 10) K pomocí časově rozlišeného monitorování populací ortho- a para-H3+ v normálním a para-obohaceném H2. Rychlostní koeficienty hydrogenačních reakcí NH2+ + H2 -> NH3+ + H a NH3+ + H2 -> NH4+ + H jsou měřeny v rozmezí 15 až 270 K s normálním a para-obohaceném H2 a nevykazují žádnou citlivost na stav jaderného spinu H2 v celém teplotním rozsahu. Deuterační reakce D3+ + NH3, charakterizovaná v rozmezí 110 až 300 K, vykazuje podíl produktu NH3D+ nad 97 % v celém rozsahu, což je výsledek slučitelný pouze s přenosem protonu jako dominantním mechanismem reakce.