Computational Exploration of Zeolite properties using Neural Network Potentials

Abstract

Počítačové studium vlastností zeolitů je klíčové pro pochopení jejich funkce, avšak je tradičně limitováno dichotomií mezi přesností ab-initio metod a efektivitou nezbytnou pro realistické simulace. Tato práce překonává tuto výzvu vývojem a aplikací interatomárních potenciálů založených na neuronových sítí (NNP) pro simulaci zeolitů za realistických podmínek. S využitím architektur neuronových sítí založených na hlubokém učení (zejména SchNet) jsou NNP natrénovány na rozsáhlých referenčních souborech dat na úrovni teorie funkcionalu hustoty (DFT) tak, aby věrně reprodukovaly plochy potenciální energie. Tato metoda si tak zachovává přesnost blízkou úrovni DFT, zatímco snižuje výpočetní náročnost o několik řádů, čímž umožňuje provádět realistické simulace zeolitů. Užitečnost tohoto přístupu je demonstrována na dvou odlišných případových studiích zaměřených na zeolity. V první řadě je zkoumána distribuce germania (Ge) v pěti germanosilikátových zeolitech za účelem racionalizace existující syntetické strategie ADOR (Assembly-Disassembly-Organisation-Reassembly). Rozsáhlé simulace metodou BasinHopping Monte Carlo odhalují, že distribuce Ge je odrazem konkurence mezi topologickými preferencemi pro jednotky tzv. dvojitých čtyřčlenných kruhů (D4R) a termodynamickou tendencí ke klastrování germánia (t.j....