Excited state dynamics in fluorescence-detected transient absorption

Abstract

Fluorescenčně-detekovaná transientní absopce (F-PP) je díky jejím mnohým výhodám stále více využívaná spektroskopická metoda. I přesto však zůstává neobjasněno mnoho aspektů F-PP spekter. Tato práce se zaměřuje na prozkoumání několika z nich, mimo jiné nás zajímalo chování spekter pro záporné časy. Ty jsme následně chtěli využít k potlačení nekoherentního směšování, což se ukázalo jako téměř nemožné. Dále jsme také zkoumali vliv chirpu pulzu na tvar F-PP spekter. Ukázali jsme, že nemění hlavní chování spekter pro delší časy a pouze způsobují posunutí dynamiky pro jednotlivé frekvence v závislosti na časovém zpoždění způsobeném chirpem. Také jsme se zabývali tím, jak chirp ovlivňuje tvar spekter při překryvu pulzů. 1

The fluorescence-detected transient absorption (F-PP) technique has recently gained significant attention within the spectroscopic community for its numerous advantages. However, several aspects of these spectra remain unexplored. In this thesis, we investi- gated some of them, including the characterization of F-PP spectra for negative times. Our objective was to use these spectra to suppress incoherent mixing, a pursuit that ultimately proved almost impossible. Additionally, we examined the influence of pulse chirp on F-PP spectra. We proved that it does not change the main behaviour in longer times and only shifts the dynamic of a particular frequency according to the time delay caused by the chirp. Furthermore, we discussed its influence on the shape of the spectra for pulse overlap. 1