Modeling of secondary organic aerosol formation

Abstract

Particulate matter (PM) represents a significant health burden, and despite active mitigation measures, its concentrations in European cities still often fail to meet the air quality standards. As PM represents a complex mixture of primary and secondary components-including secondary inorganic and secondary organic aerosols (SIA and SOA), which interact non-linearly with gas- phase precursors and meteorological conditions-chemical transport models are essential for assessing their atmospheric fate and impacts. Motivated by this, the present thesis focuses on the secondary fraction of PM, both inorganic and organic, and explores the model uncertainty in their modeling over Europe. In this context, several sources of uncertainty were identified, including the choice of model parameterization for the formation of SIA and SOA, the magnitude of precursor emissions, and chemical boundary conditions. The thesis provides important findings on the dominant factors that control SIA and SOA concentrations. In addition, it quantifies the contributions of emissions from different sectors of anthropogenic activity to total concentrations of fine PM, including its primary and secondary components.

Atmosférický aerosol představuje významnou zdravotní zátěž a navzdory aktivním mitigačním opatřením jeho koncentrace v evropských městech stále často nesplňují normy kvality ovzduší. Vzhledem k tomu, že aerosol představuje komplexní směs primárních a sekundárních složek - včetně sekundárních anorganických a sekundárních organických aerosolů (SIA a SOA), které nelineárně interagují s prekurzory v plynné fázi a meteorologickými podmínkami - jsou pro posouzení jejich formace, transportu a dopadů v atmosféře nezbytné chemické transportní modely. Z tohoto důvodu se předkládaná práce zaměřuje na jejich sekundární frakci, anorganickou i organickou, a zkoumá modelovou nejistotu při jejich modelování nad Evropou. V této souvislosti bylo identifikováno několik zdrojů nejistoty, včetně volby modelové parametrizace pro tvorbu SIA a SOA, velikosti emisí prekurzorů a chemických okrajových podmínek. Práce poskytuje důležité poznatky o dominantních faktorech, které řídí koncentrace SIA a SOA. Kromě toho také kvantifikuje příspěvky emisí z různých odvětví antropogenní činnosti k celkovým koncentracím jemného atmosférického aerosolu, včetně jeho primárních a sekundárních složek.