Modelling NMR properties of zeolites using machine learning and first principles calculations

Abstract

This study introduces a double machine learning approach, which combines neural net- work potentials (NNP) based molecular dynamics simulations with kernel ridge regres- sion (KRR) model to predict NMR parameters in aluminosilicate zeolites under experi- mentally relevant conditions. By capturing local atomic environments and interactions, this method accurately predicts 29 Si and 27 Al chemical shifts across a range of zeo- lite frameworks (MFI, RTH, CHA, etc.). This double machine learning approach is validated against both DFT calculations and experimental data, demonstrating high reliability and precision. While the application part of this work focuses primarily on interpreting experimental 29 Si-27 Al D-HMBC NMR spectra in RTH zeolite, the method- ology is expected to be broadly applicable to other spectroscopic analyses and materials. Furthermore, it is shown that most aluminium atoms in RTH occupy the T2 position, a finding not accessible through standard experimental techniques. These advancements enable efficient, large-scale simulations of complex zeolite systems, with significant im- plications for catalyst design and broader materials research. Keywords Zeolites, NMR, machine learning, aluminium distribution, DFT

Tato studie představuje metodu dvojitého strojového učení, která kombinuje simulace molekulární dynamiky založené na potenciálech neuronových sítí (NNP) s regresním modelem (KRR) pro predikci NMR parametrů v alumosilikátových zeolitech za ex- perimentálně relevantních podmínek. Zachycením lokálních atomárních prostředí a interakcí tato metoda přesně předpovídá chemické posuny 29 Si a 27 Al napříč různými ze- olitovými strukturami (MFI, RTH, CHA atd.). Tato metoda dvojitého strojového učení je ověřena jak vůči DFT výpočtům, tak experimentálním datům, což potvrzuje jeho vysokou spolehlivost a přesnost. Ačkoli se studie zaměřuje především na interpretaci experimentálních 29 Si-27 Al D-HMBC NMR spekter v zeolitech, očekává se, že použitá metodologie bude široce aplikovatelná i na jiné spektroskopické analýzy a materiály. Dále je ukázáno, že většina nejvíce atomů hliníku v RTH zaujímá pozici T2, což není přístupné standardními experimentálními technikami. Tyto pokroky umožňují efektivní a rozsáhlé simulace komplexních zeolitových systémů s významnými dopady na návrh katalyzátorů a širší materiálový výzkum. Klíčová slova Zeolity, NMR, strojové učení, distribuce hliníku, DFT