Study of the Ni(111) surface using near-ambient pressure scanning tunneling microscopy

Abstract

In this thesis, we investigate the Ni(111) surface during and after exposure to indus- trially relevant gases such as CO2, CO, H2 and O2. The surface is primarily characterized using scanning tunneling microscopy (STM), complemented by X-ray photoelectron spec- troscopy (XPS) and low-energy electron diffraction (LEED). High-pressure experiments are conducted using near-ambient pressure STM and XPS. In this work, we focus our attention to the activation of CO2 molecules on the Ni(111) sur- face, a phenomenon previously suggested in the literature based on XPS measurements. Our findings suggest that CO2 does not dissociate on the Ni(111) surface. Instead, the observed structures and reactions can be explained by the presence of impurities in the CO2 gas such as CO, O2 and H2O, and by differences in the exposure regimes. Additionally, we observe the formation of a long-range ordered CO adsorption struc- ture on the Ni(111) surface. We characterized the structure thoroughly, and based on our NAP-STM observation and previous DFT simulations, we propose a structural model that agrees well with the available experimental and theoretical data. 1

V tejto diplomovej práci skúmame povrch Ni(111) počas a po expozícii priemyselne relevantnými plynmi, ako sú CO2, CO, H2 a O2. Povrch je primárne charakterizovaný po- mocou rastrovacej tunelovej mikroskopie (STM), doplnenej o röntgenovú fotoelektrónovú spektroskopiu (XPS) a difrakciu nízkoenergetických elektrónov (LEED). Experimenty pri vyšších tlakoch prebiehajú pomocou STM a XPS pracujúcich pri tlakoch blízkych atmosférickému (NAP). V tejto práci sa zameriavame na aktiváciu molekúl CO2 na povrchu Ni(111), jav, ktorý bol v literatúre naznačený na základe XPS meraní. Naše výsledky naznačujú, že CO2 na povrchu Ni(111) nedisociuje. Namiesto toho pozorované štruktúry a reakcie možno vysvetliť prítomnosťou nečistôt v plyne CO2, ako sú CO, O2 a H2O, ako aj rozdielmi v expozičných podmienkach. Okrem toho pozorujeme tvorbu rozsiahle usporiadanej adsorpčnej štruktúry CO mo- lekúl na povrchu Ni(111). Túto štruktúru sme dôkladne charakterizovali a na základe našich pozorovaní pomocou NAP-STM a predchádzajúcich DFT simulácií navrhujeme štruktúrny model, ktorý dobre korešponduje s dostupnými experimentálnymi a teoretic- kými údajmi. 1