Diffusion of encapsulated metal nanocatalysts via machine learning

Abstract

Název: Difúze kovových nanokatalyzátorů se strojovým učením Abstrakt: Malé platinové klastry jsou nezbytnou součástí velkého množství heterogenních ka-talyzátorů. Difúze těchto klastrů hraje v aktivitě katalyzátoru zásadní roli, a proto je důležité tento komplexní proces pochopit, avšak časová škála difúzního procesu je nad dosah tradičních simulací založených na teorii funkcionálu hustoty (DFT). K překonání tohoto problému se využívá potenciálů strojového učení (MLP), které pracují s DFT přesností. Využitím těchto potenciálů je možné značně prodloužit simulační čas při nižších výpočetních nákladech. Stabilita platinového atomu a sub-nanometrových klastrů o velikostech Pt2, Pt3, Pt5, a Pt10, uzavřených uvnitř zeolitů byla studována s využitím molekulové dynamiky akcelerované pomocí sítí neuronových poten- ciálů (NNP) společně s DFT výpočty. Byla studována stabilita klastrů v závislosti na mřížkových defektech a bylo zjištěno, že defekty vážou jak studované klastry, tak i samotný platinový atom, z čehož vyplývá jejich vhodnost pro využití v katalytických procesech. Tyto výsledky jsou doplněny dynamic-kými simulacemi difúze platiny skrz mříž zeolitu, společne se zkoumáním vlivů teploty a přítomnosti defektů. Jelikož je difúze vzácný jev na výpočetně dostupné časové škále, i pro NNPs, je nezbytné využít...

Title: Diffusion of encapsulated metal nanocatalysts via machine learning Abstract: Small platinum clusters are essential parts of several heterogeneous catalysts. Diffusion of these clusters plays a crucial role in the catalyst's activity, and it is therefore important to understand this complex process. However, the timescale of the diffusion process is beyond the reach of traditional density function theory (DFT) based simulations. To address this issue, machine learning potentials (MLPs) that operate at DFT accuracy are utilised. By employing these potentials, it is possible to extend the simulation time significantly at lower computational costs. The stability of platinum single atom, and sub-nanometer clusters, with the sizes of Pt2, Pt3, Pt5, and Pt10, encapsulated within the zeolite framework were studied using Neural Network Potential (NNP) accel- erated molecular dynamic (MD) simulations combined with DFT calculations. The dependence of cluster stability on framework defects was examined, and it was found that the defects pin the studied clusters, as well as the single atom, which implies the suitability for use in catalytic processes. These results are comple- mented by dynamical simulations of platinum diffusion through the framework, along with an investigation of the effects of temperature and...