Synthesis and characterization of zeolites with controllable location of active sites

Abstract

This bachelor thesis focusses on the synthesis, post-synthesis modification, and comprehensive characterization of two series of zeolites based on IWW and ITH topologies. The investigated zeolite structures were chosen because their frameworks contain d4r units preferentially occupied by Ge atoms, which can be substituted for various catalytically active metal sites such as Al, Ti, and Sn by post-synthesis degermanation/metallation. To study the influence of the chemical composition of the parent germanosilicate on the concentration and accessibility of the incorporated Al-, Ti- and Sn-associated acid sites, IWW and ITH were hydrothermally synthesized with different amounts of germanium in the reaction mixture (Si/Ge = 4 - 10 for IWW and Si/Ge = 10 - 30 for ITH) and used for post-synthesis Ge- for-metal substitution. X-ray diffraction (XRD) was used to verify the structure of the synthesized zeolites; chemical analysis identified their elemental composition; nitrogen physisorption was used to determine their textural characteristics (e.g., micropore volume, total pore volume pore, and external surface area), while scanning electron microscopy (SEM) was applied to visualize the shape and size of the zeolite particles. The coordination state of the incorporated Ti and Sn sites was studied using...

Tato bakalářská práce je zaměřena na syntézu, postsyntetickou modifikaci a komplexní charakterizaci dvou zeolitů založených na topologiích IWW a ITH. Zkoumané zeolity byly vybrány protože jejich struktury obsahují jednotky d4r přednostně obsazené Ge. Atomy Ge lze post-syntézní degermanací/metalací nahradit různými katalyticky aktivními kovy jako jsou Al, Ti a Sn. Pro studium vlivu chemického složení výchozího germanosilikátu na koncentraci a přístupnost nahrazených kovových míst byly zeolity IWW a ITH hydrotermálně syntetizovány s různým množstvím germania v reakční směsi (Si/Ge = 4 - 10 pro IWW a Si/Ge = 10 - 30 pro ITH) a použity pro postsyntetické nahrazení Ge jiným kovem. Připravené zeolity byly charakterizovány pomocí rentgenové difrakce (XRD), chemické analýzy, fyzisorpce dusíku, skenovací elektronové mikroskopie (SEM), infračervené spektroskopie s Fourierovou transformací (FTIR) a ultrafialové viditelné spektroskopie (UV-VIS). XRD potvrdila strukturu syntetizovaných zeolitů; chemická analýza identifikovala jejich prvkové složení; fysisorpce dusíku určila jejich texturní charakteristiky (např., objem mikropórů, celkový objem pórů a vnější povrch), zatímco SEM zviditelnila tvar a velikost částic zeolitů. Koordinační stav inkorporovaných míst Ti a Sn byl studován pomocí UV-VIS spektroskopie,...