Aplications of hydrogenation catalysts prepared by reductive demetalation of zeolites

Abstract

Hydrogenation reactions belong to the most important reactions in the chemical industry. They are needed for crude oil processing, production of pharmaceutical, polymers, chemical specialties, etc. Supported noble metal catalysts are commonly used industrial catalysts due to their high activity and selectivity. However, the high cost of production and recovery of noble metal catalysts is one of the disadvantages of their use. The application of transition metal catalysts containing Cu, Fe or Zn presents a more environmentally friendly alternative to currently used catalysts. In this work, we studied the catalytic activity of metal@zeolite composite catalysts containing CuFe and CuZn bimetallic nanoparticles, prepared by reductive demetallation in hydrogenation of -NO2, -C≡C-, -C=C- and -C=O groups. Reductive demetallation is a novel method for the synthesis of bimetallic nanoparticles encapsulated inside zeolite pores. The catalytic activity of the metal@zeolite composites prepared by reductive demetallation was compared with analogues synthesised by impregnation and ion exchange in the hydrogenation of p-nitrotoluene, 3-ethynylanisole and cinnamaldehyde. Metal@zeolite catalysts synthesised by reductive demetallation were active in the hydrogenation of all the cited groups: -NO2, -C≡C-, -C=C- and...

Hydrogenačné reakcie patria k najdôležitejším reakciám v chemickom priemysle. Sú potrebné pre spracovanie ropy, výrobu farmaceutík, polymerov, chemických špecialít a pod. Nosičové katalyzátory so vzácnymi kovmi sú bežne používané priemyselné katalyzátory vďaka ich vysokej aktivite a selektivite. Avšak vysoké náklady na ich výrobu a regeneráciu sú jednou z nevýhod ich používania. Šetrnejšiu alternatívu k životnému prostrediu od aktuálne používaných katalyzátorov predstavuje aplikácia katalyzátorov s prechodnými kovmi. V tejto práci sme skúmali katalytickú aktivitu kov@zeolit kompozitných katalyzátorov obsahujúcich CuFe a CuZn bimetalické nanočastice, pripravených reduktívnou demetaláciou v hydrogenácii -NO2, -C≡C-, -C=C- a -C=O skupín. Reduktívna demetalácia je nová metóda na syntézu bimetalických nanočastíc uzavretých vnútri pórov zeolitu. Katalytická aktivita kov@zeolit kompozitov pripravených reduktívnou demetaláciou bola porovnaná s analógmi syntetizovanými impregnáciou a iónovou výmenou v hydrogenáciach p-nitrotoluénu, 3-ethynylanisolu a cinnamaldehydu. Kov@zeolite katalyzátory syntetizované reduktívnou demetaláciou boli aktívne v hydrogenáciach všetkých spomenutých skupín: -NO2, -C≡C-, -C=C- a -C=O. V hydrogenácii p-nitrotoluénu poskytol najvyššiu konverziu CuZn@VET (56 % po 6 h). Reduktívne...