Magnetic properties of rare-earth A2Ir207 pyrochlore iridates

Abstract

The present thesis is focused on the synthesis, characterisation and magnetic properties of A2Ir2O7 pyrochlore iridates with A standing for Dy - Lu. The geometrically frustrated pyrochlore lattice affects the interactions between magnetic moments of both A3+ and Ir4+ , frequently leading to complex low-temperature states. Moreover, an interplay between spin-orbit coupling and electron correlations, inherent to iridium ions, has been proposed/observed to significantly affect the conductive properties of pyrochlores. The A2Ir2O7 iridates were synthesized, and respective synthesis routes optimized, by CsCl flux method. Thoroughly characterised samples, including previously unprepared A = Tm analogue, were investigated by means of standard bulk methods, as well as techniques of neutron scattering and muon spin resonance. An evolution of magnetic ordering of the iridium sublattice was followed for heavy rare-earth part of the series, allowing to finalize the respective phase diagram. An emergence of oscillations in muon spin rotation spectra unambiguously proved the existence of long-range iridium ordering in studied members. The dynamical AC susceptibility response was discussed in the frame of the model considering weakly bounded spins at the antiferromagnetic domain walls in the material, which appears to be...

Tato disertační práce je zaměřena na syntézu, charakterizaci a magnetické vlastnosti pyrochlorových iridátů A2Ir2O7, kde A je Dy - Lu. Geometrická frustrace pyrochlorové mřížky ovlivňuje interakce mezi magnetickými momenty A3+ i Ir4+ iontů a podílí se na jejich komplexním nízkoteplotním uspořádání. Souhra spin-orbitální vazby a elektronových interakcí, vlastní iridiovým iotnům, také značně ovlivňuje vodivostní vlastnosti pyrochlorů. Iridáty A2Ir2O7 byly syntetizovány, a syntéza optimalizována, metodou růstu z CsCl fluxu. Důkladně charakterizované vzorky, včetně dříve nepřipraveného A = Tm analogu, byly studovány jak objemovými metodami, tak mikroskopickými technikami neutronového rozptylu a muonové spinové resonance. Vývoj magnetického uspořádání iridiové podmříže byl sledován u všech těžkovzácnozeminných sloučenin. Příslušný fázový diagram pro A2Ir2O7 byl dokončen. Oscilace ve spektru muonové rotační spektroskopie jednoznačně prokázaly existenci dalekodosahového uspořádání iridiových momentů ve studovaných oxidech. Dynamická odezva sloučenin studována AC susceptibilitou byla diskutována v rámci modelu založeném na volně vázaných iridiových momentech ve stěnách antiferromagnetických domén, jejichž existence se zdá být společná pro všechny A2Ir2O7. Vliv iridiového magnetismu na chování A3+ iontů se ukázal...