Labile elementosilicates as intermediates for design of novel materials

Abstract

Zeolity jsou krystalické mikroporézní materiály s trojrozměrnými mřížkami vytvořenými z tetraedrů se sdílenými vrcholy. Zeolity jsou tradičně definovány jako hlinitokřemičitany (T = Si a Al). V dnešní době byly mřížkové atomy rozšířeny na další tri- /tetravalentní prvky, včetně B, Ga, Ge, Ti atd., vzhledem k chemické flexibilitě zeolitů. Výsledné materiály se označují jako elementosilikáty pro příslušné zeolity obsahující výše uvedené prvky. Tyto materiály vykazují fascinující vlastnosti díky odlišné povaze prvků ve struktuře, např. strukturální flexibilitě a nastavitelné kyselosti. Využití jedinečných vlastností elementosilikátových zeolitů, jejich použití jako výchozích pevných látek pro syntézu nových materiálů a jako adsorbentů pro separaci plynů učinilo velký pokrok. Složitost faktorů ovlivňujících syntézu zeolitu však omezuje možnost kontroly klíčových parametrů tvorby zeolitu, např. krystalizačního mechanismu, rychlosti růstu krystalů a fázové selektivity. Na druhou stranu, pro konkrétní zeolitové systémy, které jsou perspektivní pro separaci plynů, korelace mezi chemickým složením navržených struktur a jejich adsorpčními vlastnostmi je těžko postižitelná. S ohledem na výše uvedená fakta, byla tato práce zaměřena na návrh řady elementosilikátových zeolitů s laditelnými vlastnostmi (zejména...

Zeolites are crystalline microporous materials with three-dimensional frameworks built from corner-sharing TO4 tetrahedra. Traditionally, zeolites are defined as aluminosilicates (T = Si and Al). Nowadays, the skeleton atoms have been expanded to other tri-/tetra-valent elements, including B, Ga, Ge, Ti, etc., due to the chemical flexibility of zeolites. Resulting materials are termed as elementosilicates for respective element-containing zeolites. Such materials exhibit fascinating properties due to the different nature of elements in the framework, e.g. structural flexibility and tunable acidity. Taking advantage of the unique properties of elementosilicate zeolites, their applications as the starting solids for the synthesis of new materials and as adsorbents for gas separation have made great progress. However, the complexity of the factors affecting the zeolite synthesis limits the possibility to control the key parameters of zeolites formation, e.g. crystallization mechanism, crystal growth rate, and phase selectivity. From the another side, for particular zeolite systems being perspective for gas separation, correlation between the chemical composition of designed structures and their adsorption performance is elusive. Considering the above statements, this thesis was focused on the design...