Chemical reactivity of metal-supported ceria thin films: a density functional study
Chemická reaktivita tenkých vrstev oxidů ceru na kovových podložkách studovaná metodou teorie funkcionálu hustoty
dizertační práce (OBHÁJENO)
Zobrazit/ otevřít
Trvalý odkaz
http://hdl.handle.net/20.500.11956/56877Identifikátory
SIS: 76080
Kolekce
- Kvalifikační práce [10690]
Autor
Vedoucí práce
Oponent práce
Balducci, Gabriele
Chvoj, Zdeněk
Fakulta / součást
Matematicko-fyzikální fakulta
Obor
Fyzika povrchů a rozhraní
Katedra / ústav / klinika
Katedra fyziky povrchů a plazmatu
Datum obhajoby
19. 12. 2013
Nakladatel
Univerzita Karlova, Matematicko-fyzikální fakultaJazyk
Angličtina
Známka
Prospěl/a
Klíčová slova (česky)
DFT, heterogenní katalýza, rozhraní kov, oxid, elektronová struktura, fyzika povrchůKlíčová slova (anglicky)
DFT, heterogeneous catalysts, metal, oxide interface, surface science, electronic structureNázev práce: Chemická reaktivita tenkých vrstev oxidů ceru na kovových podložkách studovaná metodou teorie funkcionálu hustoty Autor: Lucie Szabová Katedra (ústav): Katedra fyziky povrchů a plazmatu Vedoucí dizertační práce: Prof. RNDr. Vladimír Matolín, DrSc., Katedra fyziky povrchů a plazmatu, MFF, UK Abstrakt: Oxidy ceru vykazují vysokou účinnost zejména pro rozklad vody a CO oxidaci, což jsou reakce s velkým významem pro katalýzu a palivové články. Práce ukazuje, že elektronické, strukturní i chemické vlastnosti tenkých vrstev jsou významně závislé na jejich tloušťce. Výpočty spolu s experimenty prove- dené pomocí skenovacího tunelového mikroskopu ukazují rozdíl v náboji, napětí a přítomnosti kyslíkových vakancí mezi první monovrstvou a tlustšími vrstvami. Rozdíly v reaktivitě vrstev v závislosti na tloušťce byly ukázány na případu adsor- pce vody. Vrstva oxidu tlustá dvě monovrstvy vykazuje vyšší adsorpční energie než tenčí nebo tlustší vrstvy.
Title: Chemical reactivity of metal-supported ceria thin films: a density func- tional study Author: Lucie Szabová Department: Department of Surface and Plasma Science Supervisor: Prof. RNDr. Vladimír Matolín, DrSc., Department of Surface and Plasma Science, FMF, CU Abstract: The present work is a theoretical analysis based on numerical DFT+U simulations investigating the physical and chemical properties of ultrathin ceria films supported by Cu(111). Such materials exhibit high activity towards several important reactions in heterogeneous catalysis such as water-gas shift and CO oxidation, with important applications also for renewable energy technologies such as fuel cells. We provide evidence of the influence of film thickness on the electronic and structural properties as well as on the reactivity of ultrathin ceria films supported by copper. The calculations combined with scanning tunneling microscopy experiments show that one monolayer thin film of ceria on Cu(111) is charged, strained and contains oxygen vacancies due to the limited thickness of the film. The influence of the film thickness on the reactivity of thin ceria films was explored for the case of water adsorption and dissociation. Significant differences were shown for water adsorption and dissociation on one-monolayer ceria compared to thicker films,...