Preparation and characterization of new materials for metathesis and adsorption

Abstract

Hlavním cílem této práce bylo ukázat univerzální použití křemičitých mezoporézních materiálů s pravidelnou strukturou, zejména v adsorpci a katalýze. Z těchto důvodů byla zvolena čtyři mezoporézní molekulová síta (SBA-15, SBA-16, MCM-41 a MCM-48) s různou strukturou a texturními vlastnostmi. Abychom dokázali, že molekulová síta jsou vhodná pro adsorbci CO2, oxid hořečnatý a uhličitan draselný byly včleňovány (inkorporovány) do různých druhů silikátových materiálů: SBA-15, SBA-16 a MCM-48. K zamezení destrukce mezoporézního materiálu byl vyvinut nový proces přípravy založený na srážení octanu hořečnatého na silikátovém povrchu používaných molekulových sít. Chemická konverze (in situ) octanu hořečnatého poskytla šťavelan hořečnatý. Po kalcinaci takto modifikovaných materiálů bylo dosaženo vzniku oxidu hořečnatého na jejich povrchu. Silika obsahující MgO byla impregnována šťavelanem draselným, který byl následně přeměněn (konvertován) na uhličitan draselný. Všechny syntetizované adsorbenty si zachovaly charakteristické vlastnosti mezoporézních molekulových sít (velký objem a úzká distribuce velikosti pórů). Porovnáním adsorpčních izoterem CO2 získaných na připravených materiálech vyplývá, že adsorpční vlastnosti těchto materiálů jsou závislé na typu mezoporézní struktury. Silika SBA-15 obsahující MgO...

The main objective of this work was to evidence versatile applications of ordered siliceous mesoporous materials, especially in adsorption and catalysis. For these reasons four mesoporous molecular sieves (SBA-15, SBA-16, MCM-41, and MCM-48) with different structures and textural properties have been chosen. To show the possible application of mesoporous molecular sieves as a CO2 adsorbent, magnesium oxide, and potassium carbonate were incorporated into SBA-15, SBA-16, and MCM-48 silicas. In order to avoid destruction of silica supports, a novel procedure based on the precipitation of magnesium acetate on the silica surface was developed. Subsequent in situ chemical conversion of magnesium acetate provided magnesium oxalate, while magnesium oxide was formed by calcination. To introduce potassium carbonate, silica modified with MgO was impregnated with potassium oxalate followed by its conversion to carbonate. All prepared mesoporous adsorbents preserved characteristic features of mesoporous molecular sieve (large surface areas, narrow pore size distributions). The comparison of carbon dioxide isotherms obtained on prepared samples revealed that their adsorption properties are influenced by the type of mesoporous structure. The SBA-15 silica containing magnesium oxide and promoted by potassium...