Ab initio and path integral molecular dynamics methodology for hydrogen-bonded systems in the condensed phase

Abstract

Název práce: Metodika ab initio a dráhově integrální molekulární dynamiky pro vodíkově vázané systémy v kondenzované fázi Autor: Kryštof Březina Ústav: Fyzikální ústav Univerzity Karlovy Školitel: RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D., Fyzikální ústav Univerzity Karlovy Abstrakt: Simulace ab initio molekulární dynamiky s atomovými jádry reprezen- tovanými dráhovými integrály v imaginárním čase poskytují cenný vhled do fyziky a chemie kondenzovaných vodíkově vázaných systémů na vysoké úrovni přesnosti popisu. Zároveň tyto simulace představují metodologickou a výpočetní výzvu zejména v případě, kdy jsou vyžadovány pokročilé metody teorie elek- tronové struktury. V této práci ukazujeme naše příspěvky ohledně začlenění po- tenciálů na bázi strojového učení do simulačních postupů s důrazem na použití aktivního učení pro tvorbu tréninkové sady a na efetivní generaci tréninkových geometrií samotných. S touto metodologií jsme provedli pokročilé simulace tří různých molekulárních systémů. Jako první jsme prozkoumali chování radikál- aniontu benzenu rozpuštěného v kapalném amoniaku: tento systém je významný v kontextu chemie Birchovy redukce. Motivováni našimi zjistěními jsme pokračo- vali rozsáhlou studií π-vodíkových vazeb v roztocích benzenu v kapalné vodě a amoniaku s důrazem na strukturu, dynamiku a vibrační...

Title: Ab initio and path integral molecular dynamics methodology for hydrogen- bonded systems in the condensed phase Author: Kryštof Březina Institute: Institute of Physics of Charles University Supervisor: RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D., Institute of Physics of Charles Uni- versity Abstract: Ab initio molecular dynamics simulations with imaginary-time path integral representation of atomic nuclei provide valuable insight into the physics and chemistry of condensed-phase hydrogen-bonded molecular systems at a high level of descriptive accuracy. At the same time, such simulations often represent a methodological and computational challenge, especially once advanced electronic structure theories are required. In this work, we present our contributions to integrating machine learning potentials into the simulation workflow, focusing on employing active learning in the training set selection and on an efficient generation of the training geometries themselves. With this methodology, we performed advanced simulations of three different molecular systems. First, we explored the behavior of the benzene radical anion dissolved in liquid ammonia: a system with pertinence to Birch reduction chemistry. Motivated by our findings, we then performed an extensive study of π-hydrogen bonding in solutions of benzene liquid...