Investigation of magnetron sputtered Pt-CeO2 thin film catalyst for fuel cell applications

Abstract

Title: Investigation of magnetron sputtered Pt-CeO2 thin film catalyst for fuel cell applications. Author: Mgr. Mykhailo Vorokhta Department: Department of Surface and Plasma Science Supervisor: Prof. RNDr. Vladimír Matolín, DrSc. matolin@mbox.troja.mff.cuni.cz Abstract: This doctoral thesis focuses on magnetron sputtered Pt-doped CeO2 thin films that were found to be very active catalysts in proton exchange membrane fuel cells (PEMFC). The films were prepared on different substrates (silicon wafers, carbon nanotubes and flat carbon substrates) and investigated mainly by means of Hard x-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES). The HAXPES method showed that deposition of the Pt doped cerium oxide catalyst layers on carbon nanotubes and flat carbon substrates by magnetron sputtering leads to growth of a highly porous "Pt-Ce-O" solid solution film, where platinum is mostly in ionic states, Pt2+ , Pt4+ . The results obtained showed that the mechanism of film growth is strongly influenced by interaction of the Ce atoms with the substrate and their oxidation by oxygen containing RF plasma. The formation of Ptn+ states together with the porous character of the catalyst films are used to explain the high activity of Pt-CeO2 catalyst in PEMFCs. Keywords: magnetron sputtering, cerium oxide, Pt, XPS, SRPES.

Název práce: Studium katalyzátorů Pt-CeO2 připravených magnetonovým naprašováním. Autor: Mgr. Mykhailo Vorokhta Katedra / Ústav: Katedra fyziky povrchů a plazmatu Vedoucí doktorské práce: Prof. RNDr. Vladimír Matolín, DrSc. matolin@mbox.troja.mff.cuni.cz Abstrakt: Doktorská práce se zabývá studiem Pt dopovaných tenkých vrstev CeO2 připravených magnetronovým naprašováním, u kterých bylo zjištěno, že představují velice aktivní katalyzátor pro palivové články s proton-vodivou membránou (PEMFC). Tenké vrstvy Pt- CeO2 byly naprašovány na různé substráty (křemíkové a uhlíkové substráty, uhlíkové nanotrubky) a byly zkoumány převážně pomocí fotoelektronové spektroskopie buzené tvrdým rentgenovým zářením (HAXPES). Výsledky získané metodou HAXPES ukázaly, že příprava katalytických vrstev oxidu ceru dopovaných Pt na různých uhlíkových substrátech a nanotrubkách metodou magnetronového naprašování vede k růstu vysoce porézních vrstev Pt- Ce-O s platinou v iontovém stavu Pt2+ , Pt4+ . Získané výsledky také ukázaly, že mechanismus růstu vrstvy Pt-CeO2 je silně ovlivněn interakcí atomů Ce se substrátem a jejich oxidací v kyslíkovém plazmatu. Vznik Ptn+ stavů společně s porézním charakterem katalytických vrstev slouží k vysvětlení vysoké aktivity katalyzátorů na bázi Pt-CeO2 pro palivové články PEMFCs. Klíčová slova:...